В течении 1930‑х – 1950‑х гг. собрание пополнялось произведениями из ГМФ (Москва, Ленинград), из ГЭ и др. музеев. Оно обогащалось также благодаря закупкам самого музея. В 1935 г. значительно пополнившийся отдел стал самостоятельным музеем. В 1947 г. он получил название Государственной картинной галереи Армении, а в 1991 г. был переименован в Национальную галерею Армении. В 1978 г. основной массив зданий галереи, расположенный на площади Республики, был дополнен восьмиэтажным строением, предназначенном для экспозиционных площадей. Значительную часть собрания галереи составляет армянское искусство, показ которого начинается с произведений древнего и средневекового разделов. Классический период армянского искусства нового времени представлен работами А. Овнатаняна, И. Айвазовского, В. Суренянца, Г. Башинджагяна, а также произведениями ярчайших мастеров XX в. – М. Сарьяна, Г. Якулова, А. Коджояна, Е. Тадевосяна, А. Гюрджяна и мн. др.
Очень представительна коллекция русского искусства. В числе экспонатов – иконы XVI — XVII вв., работы виднейших русских мастеров XVIII — XX вв. – Ф. Рокотова, Ф. Шубина, В. Боровиковского, И. Репина, В. Серова, Н. Рериха, В. Кандинского, М. Шагала, С. Коненкова и др.
Отдельный зал посвящён искусству Древнего Египта и Древней Греции. Крупнейшие школы западноевропейского искусства представлены работами Ф. Гверчино, Ян ван Гойена, Э. Фальконе, Т. Руссо, А. Монтичелли и др. О культуре стран Востока – Ирана, Китая, Японии дают представление ценные образцы декоративно — прикладного искусства.
Коллекция НГА располагает более чем 25 тыс. ед. хр., экспозиционная часть коллекции представлена в 50 выставочных залах.